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氨氣 (NH₃) 是一種常見(jiàn)的空氣污染物，其主要來(lái)源包括化工合成工業(yè)（如氨氣合成、硝酸生產(chǎn)、氨燃料電池）、交通運(yùn)輸業(yè)的脫硝尾氣排放，以及一些室內(nèi)裝修材料等。隨著氨作為能源載體的應(yīng)用，未來(lái)NH₃排放量可能進(jìn)一步增加，氨氣選擇性催化氧化(NH₃-SCO)技術(shù)是將NH₃轉(zhuǎn)化為N₂，是控制排放的關(guān)鍵方法，其目標(biāo)是在低溫下實(shí)現(xiàn)高轉(zhuǎn)化率，同時(shí)在高溫下保持高選擇性。為了推進(jìn)NH₃-SCO 技術(shù)的發(fā)展，構(gòu)建高效催化劑是核心工作之一。實(shí)現(xiàn)高活性、高N₂選擇性和高穩(wěn)定性的催化劑設(shè)計(jì)，首先需要深入研究NH₃氧化的反應(yīng)機(jī)理。

針對(duì)以上問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院（以下簡(jiǎn)稱“上海高研院”）聯(lián)合英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院（UCL）、洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院（EPFL）和劍橋大學(xué)，通過(guò)一系列先進(jìn)的原位和準(zhǔn)原位X射線光譜技術(shù)（HERFD-XANES,VtC-XES,operando XAFS,NAP-NEXAFS）在NH₃-SCO領(lǐng)域有新的認(rèn)識(shí)。研究成果以“Lowering the Cu-O bond energy in CuO nanocatalysts enhances the efficiency of NH₃ oxidation”為題發(fā)表在Nature Communications上。?

研究通過(guò)使用不同的還原劑（NaBH₄和H₂）制備了兩種具有相同化學(xué)組成但電子結(jié)構(gòu)迥異的雙金屬催化劑（Co_BCu/Al₂O₃和Co_HCu/Al₂O₃）。綜合運(yùn)用HERFD-XANES、VtC-XES、operando XAFS、in-situ NAP-NEXAFS等多種先進(jìn)的X射線光譜技術(shù)，并結(jié)合其他表征手段，詳細(xì)研究了它們的電子結(jié)構(gòu)及其在氨選擇性催化氧化（NH₃-SCO）反應(yīng)中的性能。本研究清晰地揭示了從原子級(jí)結(jié)構(gòu)（Cu-O鍵長(zhǎng)）到電子結(jié)構(gòu)（鍵強(qiáng)/躍遷能），再到材料性質(zhì)（氧化還原能力），最終影響催化性能（反應(yīng)活性與選擇性）的完整構(gòu)效關(guān)系鏈。這項(xiàng)工作不僅開(kāi)發(fā)了一種高效的非貴金屬催化劑，更重要的是為理性設(shè)計(jì)高性能催化劑提供了堅(jiān)實(shí)的科學(xué)基礎(chǔ)：通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控局部配位環(huán)境來(lái)優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)，從而定向增強(qiáng)所需性能。

圖1 HRTEM和小波變換揭示鍵長(zhǎng)差異

圖2 HERFD-XANES和VtC-XES揭示Cu-O鍵成鍵和反鍵軌道差異

該工作的第一作者為上海高研院陳露研究員（低碳轉(zhuǎn)化科學(xué)與工程中心碳排放核算與碳捕集利用封存團(tuán)隊(duì)），通訊作者為陳露研究員，Paul Dyson教授，F(xiàn)eng Ryan Wang教授。

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https://www.nature.com/articles/s41467-025-64415-w