高性能介質電容器在現代脈沖功率器件中發揮著關鍵作用,然而,能量存儲能力低始終是脈沖器件小型化與集成化趨勢面臨的主要障礙之一。現有基于鈣鈦礦基材料體系(如 BaTiO?、PbZrO?等)的多層陶瓷電容器面臨材料設計和器件性能提升的瓶頸。
針對上述問題,中國科學院上海硅酸鹽研究所鐵電陶瓷材料與器件課題組王根水研究員團隊提出了一種基于四方鎢青銅(TTB,通式A12A24C4B10O30)結構多位點高熵設計的儲能增強策略,在四方鎢青銅高熵電容器中實現優異的儲能性能。原子尺度結構分析表明,A位等摩爾比的多位點高熵設計打破了TTB陶瓷固有的A1/A2位點選擇性,A位的組分無序誘導TTB結構的NbO?八面體畸變,其中,Nb1原子優先沿極性c軸位移,Nb2原子則表現為面內無序。兩種Nb位點不同的極化行為一方面擾動了長程鐵電有序,另一方面在局域尺度上保留了沿極性c軸的強偏心位移。這一獨特的結構特性不僅增強了弛豫特性、降低了滯后效應,同時在外加電場下保持高的極化強度。最終在(Na1/6K1/6Sr1/6Ag1/6Ba1/6La1/6)6Nb10O30高熵多層電容器中實現了20.2 J.cm-3的高儲能密度和 93.8%的高儲能效率。此外,該多層電容器還表現出優異的疲勞穩定性和溫度穩定性。該研究提出了多位點結構調控作為設計新一代高熵功能材料的獨特方法,拓展了介質電容器的研究范疇。
相關成果發表在 Journal of the American Chemical Society 上 。相關研究得到了國家自然科學基金、上海市浦江人才計劃、中國科協青年人才托舉工程、火炬高端介質材料研發基金等項目的資助和支持。

圖1. (a)基于TTB結構的多位點高熵設計,(b-c)TTB高熵陶瓷的介電和儲能性能,(d) TTB高熵陶瓷的原子級EDS圖

圖2. (a-d) TTB高熵陶瓷的結構精修, (e-h) TTB高熵陶瓷的晶格結構畸變

圖3. (a-h)基于RMC-PDF的TTB高熵陶瓷局域極化結構,(i-l) 基于iDPC-STEM和HAADF-STEM的TTB高熵陶瓷局域極化分布

圖4. (a)TTB高熵電容器的形貌和元素分布,(b-f) TTB高熵電容器的儲能和放電特性
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